本发明公开了一种锂离子电池用无定形三磷化四锡/磷/少层石墨烯负极材料及其制备方法与应用。该负极材料是由少层石墨烯碳包覆无定形三磷化四锡和磷构成,其制备方法为:将锡粉和磷粉混合后进行球磨,得到三磷化锡;将所得三磷化锡与膨胀石墨混合进一步球磨,得到无定形三磷化四锡/磷/少层石墨烯复合材料。本发明所制得的负极材料与磷酸亚铁锂正极材料配对,组装所得锂离子电池表现出容量高、循环稳定的优点,具有应用潜力。本发明的制备方法工艺简单、重复性好、耗时短、环境友好,有助于实际工业生产。