吡啶修饰H-MOR上二甲醚羰基化吸附-扩散理论研究

作者：王伟; 钱伟鑫; 马宏方; 应卫勇; 张海涛^*

来源：化工学报, 2021, 72(09): 4786-4795.

• 分子筛
• 选择性催化
• 催化活性
• 吸附
• 扩散
• Monte Carlo模拟

氢型丝光沸石(H-MOR)分子筛是二甲醚(DME)羰基化制乙酸甲酯(MA)的一种高效催化剂,经研究吡啶的修饰可以有效提高其稳定性及催化寿命。为了从原子尺度上研究吡啶对其改性的本质机理,基于Monte Carlo及分子动力学模拟,分别对H-AlMOR及Py-H-AlMOR周期性模型内羰基化主反应物CO、DME及产物MA的吸附-扩散行为进行了对比研究。结果表明,吡啶的引入会使H-MOR分子筛模型内主反应物CO、DME的吸附量产生一定下降(24%～33%),但有助于改善二者分子筛内的吸附平衡,并提升活性孔道8-MR内的反应物浓度。同时,吡啶引入后将对各分子扩散产生较大影响(21%～58%),尤其产物MA扩散性能下降约58%。此外,吡啶的引入也会使达到高反应活性所需的高进料比PCO/PDME有所降低。

• 单位
  化学工程联合国家重点实验室; 华东理工大学