F掺杂Li_2OHX(X=Cl,Br)固态电解质的界面稳定性和离子输运的第一性原理计算研究

作者：刘波; 廖丕广; 喻小香; 高天宇; 刘思彤; 郭海鹏; 邵志杰

来源：井冈山大学学报(自然科学版), 2023, 44(06): 14-21.

• 第一性原理计算
• 电子结构
• 离子输运
• 界面稳定性
• 固态电解质

全固态结构的关键因素是固态电解质材料，它应具有良好的相稳定性和电化学稳定性，以及在室温下的高锂离子电导率。本研究采用第一原理计算，对F掺杂的Li2OHX(X=Cl,Br)固态材料的相稳定性、电化学稳定性、化学稳定性和电子/离子传输特性进行了系统的研究。计算结果表明，F掺杂的Li2OHX(X=Cl,Br)在0 K时是热力学亚稳态且宽带隙的电子绝缘体，可以通过实验合成。与一些硫化物和氧化物基固体电解质相比，该材料表现出更宽的电化学稳定性窗口(0.80-3.15 V)。此外，当与典型的正极材料(LiCoO2,LiMn2O4,LiFePO4)接触时，F掺杂的Li2OHX(X=Cl,Br)显示出良好的化学稳定性。对于离子输运性质，用F-替代部分OH-被证明能有效地降低Li2OHX(X=Cl,Br)的锂离子迁移势垒。这些发现为进一步设计高性能固态电解质提供了一个理论指导。

• 单位
  井冈山大学; 江西冶金职业技术学院; 上海大学; 数理学院