乙炔氢氯化Au-Cu/AC催化剂中Cu价态对Au价态稳定性的影响

作者：王宁; 赵基钢^*; 丛梅; 董志林; 袁向前; 孙辉

来源：化工进展, 2020, 39(11): 4480-4487.

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2020-0156

• 乙炔氢氯化
• 催化剂
• 制备
• 稳定性
• 金
• 铜

Au-Cu/AC无汞催化剂在乙炔氢氯化反应中具有潜在的工业应用价值。本文采用蒸汽诱导还原及H2还原对Au-Cu/AC催化剂上负载的Cu价态进行调控制备,并采用X射线多晶衍射、程序升温脱附、程序升温还原、X射线光电子能谱、扫描电镜等对反应前后的催化剂进行对比表征,研究了其对Au价态和对乙炔氢氯化反应催化活性的影响。结果表明,分别制备得到含Cu(Ⅱ) 83.68%、Cu(Ⅰ) 70.92%、Cu(0) 77.37%的催化剂,以Au/AC催化剂为基准,在新鲜催化剂上,Cu(Ⅱ)使Au(Ⅰ)的含量从47.65%降低至15.71%,Au(0)增加至62.09%,Cu(Ⅰ)使得Au(Ⅲ)、Au(Ⅰ)的含量下降至14.83%和33.2%,Cu(0)使Au(0)的含量增加至69.99%;在反应过程中,Cu(Ⅱ)、Cu(Ⅰ)分别使Au(0)含量的增长百分比减少为13.81%和15.03%,Cu(Ⅰ)有利于维持Au(Ⅰ)的稳定,抑制Au离子还原为Au(0),促使反应前后Au(Ⅰ)的含量稳定在33%左右,Cu(Ⅱ)在反应中还原为Cu(Ⅰ),继而提高Au(Ⅰ)含量,Cu(0)吸附大量乙炔引发副反应,促进了Au被还原为Au(0),Au(Ⅲ)、Au(Ⅰ)的总含量降低至10.35%,催化剂稳定性下降,丰富了乙炔氢氯化无汞催化剂中铜协同金的应用基础理论。

• 单位
  华东理工大学