摘要
采用溶胶凝胶法制备了系列不同Ce/Zr物质的量比的Ru/CexZr1-xO2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、拉曼(Raman)光谱、储氧能力(oxygen storage capacity,OSC)、热重(TG)以及吡啶红外(Py-FTIR)等手段对其进行了表征,考察了该催化剂在湿式氧化苯酚反应中的性能。结果表明,ZrO2可与CeO2形成固溶体;随着ZrO2掺杂量的增加,CexZr1-xO2固溶体的OSC值增大。相比于CeO2,掺杂ZrO2后催化剂表面的L酸量明显增多。催化剂湿式氧化(catalytic wet air oxidation,CWAO)性能与OSC和表面酸性均有密切的关系:催化剂表面的L酸有利于苯酚氧化生成CO2,而OSC过高会导致催化剂表面积炭,使催化剂失活。当ZrO2掺杂量为25%时,在160℃、2 MPa纯氧条件下,催化氧化苯酚5 h后,苯酚转化率和总有机碳(total organic carbon,TOC)去除率分别为100%和99%,说明该催化剂具有优异的苯酚氧化性能。
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单位中国科学院大学; 中国科学院山西煤炭化学研究所; 煤转化国家重点实验室