三水铝石矿物颗粒表面吸附芳香族污染物的计算模拟与预测

作者：刘治山; 马芳芳; 徐倩; 谢宏彬^*

来源：环境化学, 2023, 1-11.

• 芳香族污染物
• 三水铝石
• 吸附能
• 第一性原理计算
• 定量结构-活性关系

了解芳香族污染物在矿物颗粒表面的吸附行为对于评估其大气归趋及影响具有重要意义.吸附能(Eads)是描述芳香族污染物在矿物颗粒表面吸附行为的重要参数，然而，目前该数据十分匮乏.考虑到大气中存在大量的芳香族污染物，逐个揭示芳香族污染物在矿物颗粒表面的Eads值需要巨大的计算资源和工作量.因此，亟需建立一种能够快速预测芳香族污染物在矿物颗粒表面Eads值的预测模型.本研究采取第一性原理的方法，探究了21个芳香族污染物在矿物颗粒三水铝石(001)面上的吸附机制.结果发现，21个芳香族污染物与三水铝石(001)面主要形成氢键、O—H···π键以及O—H···X (X=Cl/Br)相互作用，其Eads值的范围在-12 kcal·mol-1至-30 kcal·mol-1之间.基于计算得到的21个Eads值，采用多元线性回归分析方法，建立了预测芳香族污染物在三水铝石(001)面上Eads值的定量结构-活性关系模型.该模型具有很好的拟合优度、稳健性和预测能力，能够用来预测含有—CH3、—OH、—COOH、—NO2、—NH2、—CHO、—F、—Cl、—Br官能团的芳香族污染物.本研究结果对于提高目前对芳香族污染物在矿物颗粒表面上吸附行为的理解具有重要意义，并且为进一步揭示芳香族污染物在三水铝石(001)面上的大气转化奠定了基础.

• 单位
  大连理工大学