Fe2O3上AsH3催化氧化反应机理的理论研究

作者：杨春晓; 张艳琨; 杨蒙; 彭国建; 张可欣; 郭丽芳; 夏福婷^*

来源：原子与分子物理学报, 2022, 39(05): 28-36.

DOI：10.19855/j.1000-0364.2022.051004

• AsH3
• 催化氧化
• Fe2O3
• 密度泛函理论
• 吉布斯自由能

本文采用密度泛函理论方法研究了Fe2O3上AsH3的催化氧化反应机理.该反应以Fe2O3中的两个Fe原子为不同的活性中心进行研究，每个活性中心均设计了3个步骤. AsH3分子依次与3个O2分子在催化剂上相互作用分别形成中间体H3AsO2、H3AsO4及最终产物H3AsO6.研究发现，当氧化反应发生在1号铁原子(Fe1)附近，其速度控制步骤活化自由能垒为49.99 kcal/mol;当氧化反应发生在2号铁原子(Fe2)附近，其活化自由能垒为21.20 kcal/mol,与直接氧化(50.14 kcal/mol)相比大大降低.可见AsH3在Fe2O3上的催化氧化反应更易发生在Fe2附近.

• 单位
  云南民族大学