摘要
传统的V2O5-WO3/TiO2商业催化剂由于具有毒性、选择性较差、催化活性温度窗口较窄的缺点,已经不能适应中国“双碳”目标下的NOx排放控制日益严格的要求。因此,开发具有更宽温度窗口且环境友好的新型催化剂成为了目前科学界和产业界研究的热点。本文利用CeO2优异催化特性,通过WO3负载改性开发了WOx/CeO2蜂窝脱硝催化剂,在GHSV=30000 h-1的高空速条件下,含10%WO3的WOx/CeO2催化剂可实现在210~490℃内NOx转化率在80%以上,具有较宽的温度操作窗口和超过95%的N2选择性。通过对催化剂的材料表征和动力学实验研究,揭示了WO3与CeO2的相互作用机制及其对于NH3-SCR催化反应的促进作用。WCe催化剂的NH3-SCR反应遵循Eley-Rideal途径,负载形成的WOx物种提供较多的强酸性位,促进催化剂对NH3的吸附及活化并与NO反应的过程。同时WO3与CeO2的电子相互作用降低了CeO2中表面活性氧的含量,抑制了对NH3的非选择性氧化,促使高温区SCR活性和选择性明显提高。
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单位北京低碳清洁能源研究院; 清华大学; 新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室; 材料学院