摘要
白云鄂博稀土尾矿含有Fe、Ce等利于催化脱硝的活性元素,作为天然矿物对环境友好且成本低,是作脱硝催化剂的天然原料,但稀土尾矿催化剂温度窗口较窄(350~450℃)。为拓宽稀土尾矿催化剂的温度窗口,用Ce、Nb、Co改性稀土尾矿,采用水热法制备了一系列Ce-M(Nb,Co)改性稀土尾矿催化剂,探究元素比例及元素种类对脱硝性能的影响。通过BET、XRD、XPS、H2-TPR和NH3-TPD对改性稀土尾矿进行表征分析,并利用原位红外技术对Ce-Co改性稀土尾矿的NH3-SCR机理进行了探究。结果显示,Ce-Nb(2:1)改性稀土尾矿在300~400℃脱硝效率最高为85%,Ce-Co(2:1)改性稀土尾矿在250~400℃脱硝效率能够达到90%。Nb和Co的加入提高了催化剂表面CeCO3F的分散度,暴露更多活性吸附位点。同时,元素之间的相互作用促进了电子的转移,Nb5+的形成阻碍了Ce4+的还原,调节了氧化还原性能,使得Ce-Nb改性稀土尾矿具有优异的N2选择性。而Co的加入提高了催化剂氧化还原能力,使得Co3+增加,进而提高Br?nsted酸性位的吸附强度,NH4+及Co3+-NH2能够首先与NO反应,形成NH3HNO及NH2NO等中间产物,催化剂表面NH3-SCR同时遵循E-R机理和L-H机理,E-R机理占主导。
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