摘要
分别采用水热法和浸渍法2种合成方法制备了Ce-MnOx催化剂,应用于氨的选择性催化氧化。实验结果表明:水热法制备的Ce-MnOx具有更高的催化氧化NH3活性,其中,在反应温度为200℃时,Ce(5)-MnOx(HY)具有98%的NH3转化率及91%的N2选择性。XRD、BET、Raman、XPS、SEM、H2-TPR等方法对催化剂的表征结果表明,水热法合成的Ce-MnOx具有更大的比表面积(94.37 m2/g),其优异的催化活性归因于表面丰富的Mn4+和Ce3+、大量的化学吸附氧、丰富的活性位点、Mn和Ce间的相互作用等。In-situ DRIFTS分析表明,催化剂表面吸附态的NH3经过脱氢作用生成—NH2、—NH中间体,其中,—NH与原子氧结合生成的—HNO能被O2快速氧化形成NO,NO再与—NH2继续反应生成N2和H2O。研究可为锰基催化剂在低温氨氧化及选择性方面的研究提供重要参考。
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