摘要

低成本、高效稳定的非金属材料作为氧还原反应(ORR)的电催化剂对于燃料电池的规模化应用至关重要.杂原子掺杂的多孔碳材料具有可调的化学组成和电子结构,能显著提升氧还原催化活性.基于此,我们采用咪唑鎓盐功能化的金属-有机框架(MOFs)作为前驱体和自牺牲模板,制备了氮和卤素双掺杂多孔纳米碳催化剂.其中氮/溴双掺杂催化剂BrNC-800在碱性条件下具有优异的电催化性能、稳定性和抗甲醇毒化能力.其优异的电催化活性归因于:(1)大量吡啶氮和石墨氮的掺杂产生丰富的碳活性位点,同时高的石墨化程度有助于提高导电性,促进氧还原活性;(2)溴的存在改变了催化剂的化学组分和结构特征,并活化相邻碳产生额外活性位点;(3)高比表面和多级孔结构有助于传质与增加暴露的氧还原活性位的数量,而提高催化效率.这项工作为以MOFs为前驱体制备高效的杂原子双掺杂碳材料提供了一种简便的方法.