摘要
采用液相离子交换法,通过改变交换和焙烧次数制备了5种不同浓度稀土La改性的X分子筛催化剂,使用连续进料的固定床反应器评价其催化异丁烷/丁烯烷基化反应的性能,分析了分子筛物相结构的变化,考察了分子筛的酸性.结果表明,催化剂制备过程对催化剂结构和性能影响显著,La3+改性后X分子筛结晶度下降,但酸度显著增强,随La3+交换次数增加,分子筛的B酸量增多,L酸量减少;5种催化剂中,焙烧前离子交换2次、焙烧后再交换3次、再焙烧所制催化剂催化性能最佳,丁烯的初始转化率为89.94%, C8收率可达66.71%,这归因于酸性增加加快了氢负离子转移,降低了碳正离子上发生重复烷基化的可能性,抑制了大分子生成.反应温度和烯烃空速对反应影响显著,温度从80℃升至100℃,副反应裂解生成的C5~C7从9.64%增加到36.74%;丁烯进料空速从0.1 h-1降至0.05 h-1时,低聚生成的C9+从7.2%增至31%.
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单位中国科学院过程工程研究所; 绿色过程与工程重点实验室; 郑州大学; 多相复杂系统国家重点实验室