Pd催化乙炔半加氢反应载体效应的结构根源和动力学分析OA

作者：曹约强; 葛小虎; 李雨柔; 司锐; 隋志军; 周静红; 段学志^*; 周兴贵

来源：Engineering, 2021, 7(01): 219-235.

• 乙炔半加氢
• 反应动力学
• 载体效应
• 电子效应
• Pd局域环境

本文从催化剂微结构和动力学角度,认识和理解碳纳米管和α-Al2O3负载Pd催化乙炔半加氢反应的载体效应。动力学分析、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氢化钯程序升温分解(TPHD)和原位X射线衍射(XRD)研究结果表明:与α-Al2O3相比,碳纳米管作为载体降低了催化剂Pd03d的电子结合能且抑制了氢化钯物种的形成,从而显著提高了目标产物乙烯的收率。进一步结合X射线吸收光谱、高倍透射电镜、乙烯程序升温脱附(C2H4-TPD)和密度泛函理论计算,发现在碳纳米管负载的催化剂中Pd纳米颗粒次表面存在碳原子,这种独特的局域环境能显著弱化目标产物乙烯的吸附,有利于乙炔半加氢反应的发生。这些研究结果预示着调变Pd催化剂的局域环境和电子性质是一种构筑乙炔半加氢Pd催化剂的有效策略。

• 单位
  华东理工大学; 化学工程联合国家重点实验室