表面润湿性可控的碳纳米管负载钯催化剂及其在1,8-二硝基萘选择性加氢中的催化性能

作者：窦梦迪; 丁雪洁; 刘雯欣; 张伟; 鲁墨弘; 李明时; 朱劼^*

来源：化工进展, 2020, 39(01): 181-189.

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2019-0218

• 润湿性可控表面
• N-异丙基丙烯酰胺
• 碳纳米管
• 1,8-二硝基萘
• 加氢

首先通过原子转移自由基聚合技术(atom transfer radical polymerization,ATRP)在碳纳米管(CNT)表面接枝聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM),成功制备出表面润湿性可控的复合载体(CNT-PNIPAM),并以其为载体制备Pd催化剂(Pd/CNT-PNIPAM)。采用红外光谱仪(FTIR)、热重仪(TGA)、有机元素分析仪(OEA)、差示量热仪(DSC)、X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)和N2吸附等手段对材料进行表征。制备的催化剂用于1,8-二硝基萘(1,8-DNN)选择性加氢反应,并研究表面化学对催化性能的影响。结果表明,CNT-PNIPAM的最低临界溶液温度(LCST)为37℃左右。利用温敏效应,CNT-PNIPAM在25℃(<LCST)下负载Pd纳米颗粒,粒径为3.6nm±0.8nm。载体在低温下的亲水表面提高了Pd纳米颗粒在其上的分散。Pd/CNT-PNIPAM在120℃(>LCST)下表面润湿性发生转换。PNIPAM接枝引起催化剂表面化学性质的变化,进而使其对底物的吸附性能发生改变。Pd/CNT-PNIPAM上Pd颗粒的高度分散及其对1,8-DNN优良的吸附性能不仅使催化活性得以提高(反应速率常数k=2.1h-1),而且对1,8-DAN的选择性也更高(完全反应时1,8-DAN选择性达98%)。

• 单位
  常州大学