双原子位点M-N-C电催化剂在CO_2还原反应中活性位点的最佳分布

作者：周颖; 贺培楠; 丰海松; 张欣

来源：高等学校化学学报, 2022, 43(02): 78-86.

• M-N-C催化剂
• 二氧化碳还原反应
• 活性位点分布
• 理论计算

双原子位点M-N-C催化剂是催化CO_2还原反应(CO_2RR)性能最佳的催化剂之一.然而,目前的研究主要集中于M-N-C活性中心原子类型的调控,低估了活性位点的配位模式及分布对其催化性能的影响.本文选取典型的双原子位点M-N-C催化剂(NiFe-N-C)为研究对象,采用密度泛函理论方法探究了9种活性位点具有不同配位环境的NiFe-N-C催化剂电催化CO_2RR的反应机理.结果表明,随着金属原子配位数、双原子位点间距离的增加,M-N-C催化剂的稳定性、催化CO_2还原至CO的活性及抑制氢析出反应的选择性均呈现先升高后下降的趋势.其中,金属原子四配位且对称分布的NiFe-N-C-model 3催化剂,因其双原子位点的强相互作用表现出最优的催化性能.

• 单位
  北京化工大学; 化工资源有效利用国家重点实验室