非贵金属单原子催化剂Ni1/MoS2的电子结构及CO2还原电催化性能(英文)

作者：于琦^*

来源：Science China-Materials, 2023, 66(03): 1079-1088.

单原子催化剂(SACs)因其在化学反应中具有高选择性及催化活性,近年来在多相催化领域已引起广泛关注.本文采用第一性原理理论计算,对MoS2负载的非贵金属SACs进行计算化学筛选,考察了3d金属单原子(M=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)负载的SACs的稳定性我们发现,Ni1/MoS2催化剂具有最佳的结合能,在此3d系列催化剂结构中最稳定.为分析SACs的稳定性与成键作用,本文系统地研究了Ni1/MoS2的电子结构,包括使用自旋密度、电荷密度差分(CDD)、电子局域化函数(ELF)、能带结构、态密度(DOS)以及局部晶体轨道哈密顿量(COHP).此外,还应用分子中原子的固态量子理论(QTAIM)进一步表征了Ni–S、Ni–Mo及Mo–S键的共价性与离子性.此外,为研究Ni1/MoS2的电催化应用,对CO2还原反应(CO2RR)制甲醇的反应机理与路径进行了分析.计算表明,Ni1/MoS2对于CO2RR具有较高的催化活性本文为MoS2基功能材料高效SACs的设计提供了理论依据.