溶胶-凝胶法制介孔Pd/m-TiO2催化连续流Suzuki偶联反应

作者：薄晓帆; 万力; 辛忠^*

来源：精细化工, 2021, 38(08): 1613-1620.

DOI：10.13550/j.jxhg.20210218

• 连续流
• Suzuki偶联反应
• 溶胶-凝胶法
• 介孔材料
• Pd催化剂

以Pd Cl2和钛酸正丁酯为原料、聚乙烯吡咯烷酮为金属保护剂、三嵌段共聚物EO96PO70EO96为模板剂,采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Pd负载量(质量分数0.1%～1.0%)的非均相Pd/m-Ti O2催化剂。采用N2吸附-脱附等温线、XRD和TEM对其进行了表征。结果表明,催化剂具有有序介孔结构,孔径在8.7～10.2nm之间,Pd粒子均匀分布在载体上,粒子尺寸为11.3～13.3nm。在微填充床反应器中进行了连续流Pd/m-TiO2催化溴苯与苯硼酸的Suzuki偶联反应,确定了最优工艺条件:N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和水[V(DMF)∶V(H2O)=1∶1]为溶剂,碱为K3PO4,流速为0.20 mL/min,溴苯、苯硼酸和K3PO4的浓度分别为0.10、0.12和0.15 mol/L,Pd负载量为0.7%(质量分数)的m-TiO2 (记为0.7%Pd/m-TiO2)为催化剂,反应温度为80℃,反应时间6.8 min。在最优反应条件下考察了不同取代芳烃的Suzuki偶联反应,反应收率均达到了99%,0.7%Pd/m-TiO2使用5次后仍保持良好的催化活性。

• 单位
  化学工程联合国家重点实验室; 华东理工大学