维生素B12协同纳米Fe/Cu双金属对2,4-二氯苯酚的催化还原

作者：毕越; 邱春生; 张婷婷; 潘煜; 孙力平^*

来源：天津城建大学学报, 2021, 27(01): 45-53.

DOI：10.19479/j.2095-719x.2101045

• 2,4-二氯苯酚
• Fe/Cu双金属
• 维生素B12
• 催化还原

针对因地下水中低氯代芳香族有机物碳氯键键能高,零价铁技术对其还原能力不足的问题,制备纳米Fe/Cu双金属颗粒,并引入维生素B12,构建Fe/Cu-B12催化还原体系,旨在通过添加零价铜和维生素B12强化零价铁的还原能力,选用2,4-二氯苯酚作为低氯代芳香族有机物的代表物,主要用反应动力学方法考察Fe/Cu-B12体系对2,4-二氯苯酚的催化还原能力,研究了铜负载率、pH等因素对Fe/Cu-B12体系还原能力的影响,最后对Fe/Cu-B12体系降解低氯代芳香族有机物的还原机理做了初步探讨.结果表明:(1)Fe/Cu-B12体系对2,4-二氯苯酚的还原速率常数和脱氯率分别是0.303 6 h-1和70.12%,远大于Fe体系的还原速率常数0.025 7 h-1和脱氯率5.95%,并且大于Fe/Cu体系和Fe-B12体系的还原速率常数之和及脱氯率之和.(2)当铜负载率小于10%时,Fe/Cu-B12体系的反应速率随铜负载率的增大而增大,当铜负载率大于10%时,反应速率随铜负载率的增大而减小.(3)过酸和过碱的pH环境都会弱化体系的还原性能,pH=9.5的弱碱性环境还原性能最优.(4)零价铜与维生素B12在体系中具有协同作用,维生素B12被零价铁还原后与氢氧根络合成强亲核试剂羟维生素B12,在零价铜表面的催化下对2,4-二氯苯酚进行高效还原.研究显示,Fe/Cu-B12体系对2,4-二氯苯酚具有高效脱氯能力,铜负载率和pH值是影响体系还原能力的重要因素,零价铜与维生素B12的协同作用是Fe/Cu-B12体系具有高效催化还原能力的重要原因.

• 单位
  天津城建大学