催化裂化催化剂有机硫氮转化机理量子化学分析

作者：邢梦可; 张璇; 董智鹤; 栾辉; 唐智和; 王巍树; 李巨峰; 孟祥海; 刘海燕; 张睿^*

来源：化学通报, 2022, 85(10): 1233-1242.

DOI：10.14159/j.cnki.0441-3776.2022.10.017

• Laplacian键级分析
• 待生催化剂
• 有机硫
• 有机氮
• 转化机理

国家环保法规的日益严格使得对催化裂化(FCC)再生烟气提出了更高的管控要求，再生烟气中污染物组成复杂且转化机制尚不清楚，迫切需要深入理解FCC待生催化剂中污染物的转化机理。对待生催化剂中有机硫和有机氮进行合理简化，选取合适的模型化合物，采用Gassian09软件在B3LYP/def2-TZVP水平下对模型化合物进行几何优化得到最稳定构型，并进行振动分析。利用Multiwfn多功能波函数分析仪对优化后模型化合物进行Laplacian键级(LBO)分析，通过LBO计算结果，得到自由基在再生过程中的详细转化机理。结果表明，含氮化合物中C—N键和含硫化合物中C—S键与C—C键相比均较弱，在催化剂再生过程中会优先发生断裂，生成不同的含氮(NH3、HCN)、含硫(H2S、COS)中间体，随后进一步与氧气反应生成相应的NOx、SOx。

• 单位
  中国石油天然气股份有限公司; 重质油国家重点实验室; 中国石油大学（北京）