摘要

夜间大气NO3自由基的氧化能力相当于白天OH自由基,鉴于NO3自由基在大气反应过程中的关键作用,准确测量其浓度及研究其夜间大气化学过程具有重大意义。采用以二极管激光器为光源(中心波长为662nm,半高宽0.3nm),两块高反射率镜片(R≥99.998 5%)形成的腔体为光学共振腔,有效光程达到约20km的腔衰荡光谱系统(CRDS)对夜间大气NO3自由基进行测量,并且针对秋冬季交通繁忙区域夜间大气边界层NO3自由基化学过程进行研究。采用该系统于2014年10月29日—11月15日在北京市中国科学院大学校园开展了NO3自由基连续外场观测实验,观测期间NO3自由基浓度相对较低,最大浓度约为50pptv,平均值为10pptv。并结合NO2,NO和O3等相关辅助数据对测量结果进行分析,分析表明在观测期间NO3自由基产率为0.041.03pptv·s-1,平均寿命约为68s。并且近一步分析了观测期间大气NO3自由基损耗途径,探讨了不同湿度及颗粒物浓度对其损耗的影响。即观测期间当大气中RH≥60%,PM2.5浓度大部分大于60μg·m-3时,ln(τss(NO3))与ln(NO2)的相关性达到0.79,大气中NO3自由基损耗主要以间接为主;然而在RH≤40%,PM2.5浓度大部分小于60μg·m-3时,因测量点靠近国道受局地污染源影响,直接损耗较显著;当大气中40%<RH<60%时,直接损耗与间接损耗途径都存在且不可忽视。

  • 单位
    中国科学技术大学; 中国科学院,安徽光学精密机械研究所; 中国科学院安徽光学精密机械研究所