两例新的镧系金属-有机框架化合物高效去除Cs+离子研究

作者：吕天天; 马文; 詹冬笋; 邹燕敏; 李继龙; 冯美玲^*; 黄小荥

来源：Acta Chimica Sinica, 2022, 80(05): 640-659.

• 镧系金属-有机框架
• 晶体结构
• 去除铯
• 离子交换
• 动力学
• 吸附量
• 选择性

137Cs具有强放射性和较长半衰期,一旦从核废液中泄露将对人类健康和环境造成很大危害.由于137Cs+的高溶解性、易迁移性和废液中干扰离子的影响,从复杂的放射性废液中有效去除137Cs+仍然是一个挑战.本研究通过溶剂热法合成了两例新的三维微孔镧系金属-有机框架化合物(Me2NH2)0.5(H3O)0.25Na0.25Ln(OH)(stp)·0.25H2O(FJSM-Ln MOF;Ln=Eu,Tb;H3stp=2-磺酸基对苯二甲酸),它们具有良好的水稳定性和一定的耐酸碱性.FJSM-EuMOF和FJSM-TbMOF对Cs+离子吸附具有快速的动力学和高的吸附量(qmCs分别为229.25和211.28mg/g).它们对Cs+离子具有良好的选择性(KdCs值高达2.18×103 mL/g).即使在Na+, K+, Mg2+, Ca2+离子干扰的情况下,它们仍然表现出对Cs+离子的选择性吸附性能.我们成功获得了Cs+吸附产物的单晶结构,通过单晶结构分析结合X射线光电子能谱(XPS),红外(IR),扫描电镜能量色散谱(EDS)和元素分析(EA)等多种表征方法,证实了FJSM-EuMOF对Cs+离子的吸附为离子交换的机理.结果表明,FJSM-EuMOF对Cs+离子的高效吸附主要源于镧系金属-有机阴离子框架中有机配体上的COO-和SO3-官能团对Cs+离子强的作用力以及通道内存在易交换的[Me2NH2]+阳离子和[H3O]+离子.这项工作表明,镧系金属-有机框架化合物在放射性铯的修复中具有潜在的应用价值.

• 单位
  结构化学国家重点实验室; 中国科学院福建物质结构研究所; 中北大学