摘要
为更加深入地了解大连市细颗粒物(PM2.5)及其水溶性离子(WSI)的污染状况及影响因素,进行霾、酸雨等污染事件的精准管控,于2021年6月至2022年5月在大连市进行PM2.5样品的采集,分别采用重量法和离子色谱法测定了PM2.5和WSI的浓度,分析其污染特征和来源,并探讨了春季PM2.5高酸度的成因.结果表明,采样期间大连市ρ(PM2.5)及其ρ(WSI)年均值分别为(33.24±28.87)μg·m-3和(18.66±20.52)μg·m-3,二次离子(SNA,即SO42-、NO3-和NH4+)在WSI中占比最高[(86.2±9.3)%].受到气象条件和秋末至春初集中采暖期燃煤排放的影响,PM2.5及其WSI季节变化大小为:冬季>春季>秋季>夏季,SNA则为春季最高.相关性和主成分分析结果表明,PM2.5中的WSI主要来自大气中SO2和NO2的二次转化、燃烧和扬尘混合源以及沙尘和海盐源.燃烧源在夏季主要为生物质燃烧,秋冬春则以燃煤为主;秋季到冬季风向的变化带来海盐源向土壤沙尘源的转变,与西北风有关的外来污染输送则导致春季WSI来源较为复杂.ISORROPIA-Ⅱ模型模拟得到NH4NO3是大连市PM2.5中存在最多的固体气溶胶形态,其次是CaSO4和(NH4)2SO4;PM2.5在夏秋冬三季pH值均接近中性,春季则明显呈酸性(2.03±3.18).春季的高酸度与低温高湿和高SNA浓度带来较高的气溶胶含水量及气-粒转化程度,最终形成贫氨环境.后向轨迹和PSCF结果表明,春季高酸度PM2.5的外来输送主要来自西北(45.0%)和西南(40.8%)方向,前者主要与城市机动车和港口船舶排放有关,后者则受到相对较强的燃煤和工业源的影响.
-
单位中国科学院大学; 中国科学院烟台海岸带研究所; 山东省海岸带环境过程重点实验室