基于机器学习的二氧化碳电化学还原制备甲酸盐研究

作者：刘文萱; 张嘉毅; 陆奇; 张皓晨^*

来源：化工学报, 2021, 72(12): 6262-6273.

• 二氧化碳
• 电化学
• 催化剂
• DFT计算
• 机器学习

系统研究了不同双金属中心催化剂催化二氧化碳电化学还原制备甲酸盐。借助机器学习,确定了反应中心金属原子序数、电负性和电离能等特征对双金属中心催化剂表面二氧化碳还原具有主要的影响。基于这些特征,通过高通量机器学习快速预测了105种双金属中心催化剂二氧化碳电还原制甲酸盐及其主要竞争反应的Gibbs自由能变,筛选出29种双金属中心催化剂更倾向于二氧化碳还原得到甲酸盐,是潜在的转化二氧化碳为甲酸盐的高性能催化材料。运用类似的方法预测了105种双金属中心催化剂表面二氧化碳还原中间体的结构,发现中间体吸附能与其吸附构型具有显著的相关关系。

• 单位
  化学工程联合国家重点实验室; 清华大学