双功能Nb-N-C原子分散催化剂用于水系锌-空气电池驱动CO2还原(英文)

作者:高三双; 王天玮; 靳梦梦; 张书胜; 刘倩; 胡广志*; 杨慧; 罗俊*; 刘熙俊*
来源:Science China-Materials, 2023, 66(03): 1013-1023.

摘要

设计廉价和高效的双功能催化剂应用于CO2还原和O2还原反应(CO2RR和ORR)是实现碳中和的理想选择.因此,本文研制出铌原子分散固定在氮掺杂有序介孔碳(Nb-N-C)上的双功能CO2RR和ORR催化剂用于锌-空气电池(ZAB)自驱动CO2RR.得益于高铌原子利用率和有序介孔结构,Nb-N-C催化剂展现出高达90%的CO法拉第效率,ORR的半波电位活性为0.84 V,ZAB的峰值功率活性为115.6 mW cm-2.此外,采用两个串联的ZABs单元作为自供能CO2RR系统的电源,能够连续将C O 2转化为C O.该自供能系统前1 0小时的C O平均产率为3.75μmol h-1mg-1cat.理论计算表明,铌原子分散固定在氮掺杂的碳上形成Nb–N配位键,从而有效地降低CO2RR的决速中间体*COOH和ORR的决速中间体*O的生成能垒.