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摘要
锂金属负极被认为是下一代储能电池中最有应用前景的负极材料。然而，严重的且无法避免的锂枝晶生长和潜在的安全隐患阻碍了其实际应用的发展。结构化碳基集流体负极结构能改善锂离子的输运，还能减缓电子转移的速度，同时已被证明能有效地抑制锂枝晶生长，但仍需更深入地理解基本的电化学原理来研究电荷转移和离子输运的协同作用。本文模拟并量化了控制锂离子电化学行为的两个关键过程，即电子转移和锂离子输运因素。通过有限元法可视化了三维电池模型（锂//电解液//锂）中的局部沉积速率，过电位以及锂离子浓度，揭示了锂离子输运速度和电子转移之间的竞争关系。当电子转移相对较慢时，负极表面附近有足够的锂离子可以发生反应，锂负极的沉积行为则由电子转移控制。然而，在锂离子的输运速率低于电子转移速率的情况下，负极表面的锂离子将会持续消耗，出现锂离子耗尽的情况，锂离子输运将主导锂负极的沉积过程，最终导致锂枝晶形貌。因此，在快充条件下和实际应用中，降低锂负极的反应活性和加速锂离子输运是获得锂金属负极均匀沉积形貌的关键。
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