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摘要
铀钼合金在贮存、运输等过程中,易受到小分子的表面腐蚀作用,其中影响最大的是氢蚀和氧化作用.为进一步探究该反应机理,基于密度泛函理论和过渡态计算程序,本文开展了H2分子在Mo原子掺杂和Mo涂层γ-U (100)的解离吸附, H和O原子在上述表面的表面扩散、体相扩散的第一性原理研究.主要计算了H2分子在上述表面解离的最小能量路径;开展了H和O原子在最稳定吸附位点间扩散的过渡态研究;分析了H和O原子体相扩散中吸附能与吸附高度的联系.研究结果表明,当H2分子在顶位平行吸附后,需跨越能量势垒,诱发H—H键断裂,之后体系能量降低,两个氢原子与近邻原子成键,稳定吸附在表面的桥位,同时H2在Mo涂层表面解离所需能垒高于Mo原子掺杂表面; O原子在Mo-U表面扩散所需的能垒较低,能够在铀钼合金表面迅速吸附、解离、扩散,进而在表面形成氧化膜; H原子和O原子向体相内扩散首先均需要跨越能垒,进而与体相原子形成化学键,最后稳定吸附于体相中.本文利用理论模拟方法,较为全面地分析了铀钼合金氢蚀和氧化初始阶段的相关机理,完备了小分子在铀钼合金表面吸附的研究.研究结果为从理论上探究铀钼合金表面腐蚀机理奠定基础,为探究铀钼合金腐蚀老化、预估极端环境和特殊环境下铀钼合金的材料性能提供理论支持,并为进一步指导铀合金的抗腐蚀研究提供参考和帮助.
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