摘要
合成气经二甲醚羰基化和乙酸甲酯加氢一器化制乙醇技术因原子经济和环境友好而备受关注,但二甲醚羰基化催化剂作为该过程的关键技术之一存在活性较低,进而导致乙醇选择性不高的问题。本文以丝光沸石(MOR)分子筛为研究对象,利用硬模板剂在水热过程中对MOR的微观形貌尺寸和酸性质进行调控,以提高Cu/MOR催化剂的羰基化能力,进而提升乙醇的选择性。结果表明:碳纳米管(CNT)硬模板剂可以最有效提升乙醇的选择性,Cu/MOR-0.1CNT-24 h(合成过程CNT的添加量为0.1 g,晶化时间为24 h)作为羰基化组分时乙醇的选择性最优,在压力为2.0 MPa,温度为210 ℃,进料空速为2400 mL/(g·h),进料气组成为V(H_(2)):V(CO):V(CO_(2)):V(N_(2))=60:30:5:5的反应条件下,CO的转化率为5%,而乙醇选择性达到60%以上。X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、氮气物理吸脱附、吡啶吸附红外(Py-IR)和氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)表征结果表明,在MOR合成过程中添加CNT可以调变其形貌尺寸,并同时提升其强酸量,从而使得Cu/MOR催化剂具有良好的羰基化性能,进而提升乙醇的选择性。
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单位厦门大学; 化学化工学院