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摘要
过渡金属Ni是地球上储量丰富的金属元素,在加氢脱硫、重整制氢等催化领域应用非常广泛,但是关于Ni基催化剂在烷烃脱氢方面的研究较少;因此,本工作采用不同的方法,制备了三种结构的Ni基负载催化剂,即尖晶石分解型、浸渍型和钙钛矿析出型,并在700℃、C2H6-N2气氛中和50 mL·min-1气体流速下,探索了它们的乙烷脱氢性能.结果表明:尖晶石分解型催化剂Ni1-xCuxCr2O4还原后在Cr2O3表面形成Ni-Cu合金颗粒,能有效钝化Ni的C—C键断裂活性,提高乙烯的选择性. Ni含量过高时, Ni不能有效地分散而形成大的金属团簇,造成乙烷过度裂解,乙烯选择性较低.浸渍负载型催化剂NixMy/Al2O3 (M为Cu或Ag)比表面积大,表面活性位点分散,但活性金属与载体结合力弱,在高温下不稳定;Cu或Ag与Ni形成合金,可有效提高乙烯选择性,Ag较Cu的效果更佳.钙钛矿析出型催化剂LaCr1-xNixO3(LCNi-100x)在还原气氛中析出均匀细小的Ni颗粒,其与基体结合力强,抗积碳性能和稳定性较高;含15%Ni的LCNi-15还原后(R-LCNi-15)表现出最好的催化性能,乙烯产率最高(24%),同时具有较好的抗积碳性能和稳定性以及氧化再生性.
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