牦牛粪燃烧排放黑碳的化学老化过程

作者：张扬; 王启元; 李丽; 田杰; 李钰; 冉伟康; 张勇

来源：环境化学, 2024, 1-10.

• 青藏高原
• 黑碳
• 化学组成
• 混合状态
• 老化模拟

当前,对青藏高原牦牛粪燃烧排放的含黑碳（BC）颗粒物在老化过程中的演变机制了解还不足.为深入研究这一问题,本文采用氧化流动反应器模拟牦牛粪燃烧排放BC颗粒物的不同老化程度,并利用单颗粒气溶胶质谱仪对老化前后BC颗粒物的化学组成、混合状态、老化机制等进行了表征.结果显示,在不同程度的老化模拟过程中,牦牛粪燃烧排放的BC颗粒物均呈现显著的有机碳（OC）、硫酸盐（HSO4-）和硝酸盐（NO3-）离子峰特征.老化前,有机碳(其特征峰主要为m/z=27C2H3+/CNH+、37C3H+、43C2H3O+、50C4H2+、51C4H3+和63C5H3+)在正离子相对峰面积中占比为42.8%,而硫酸盐在负离子相对峰面积中占比高达72.4%.基于自适应共振神经网络算法（ART-2a）,将BC颗粒物分为4类:BC、BCN、BCOCS和Other.硫酸盐与BCOCS颗粒类型高度混合（99%）,而硝酸盐与BCN颗粒类型高度混合（98%）.此外,随着老化程度的增加,二次组分(如43C2H3O和62NO3-)在各颗粒类型中的混合程度也越高.硝酸盐、草酸盐(89HC2O4-)和铵盐(18NH4+)的数量百分比与老化程度呈显著的正相关关系,表明在BC颗粒物老化的过程中它们的贡献会增加.本研究有助于更加全面地理解青藏高原大气中BC颗粒物的行为,为该区域大气环境保护提供科学依据.

• 单位
  中国科学院地球环境研究所; 中国科学院大学; 黄土与第四纪地质国家重点实验室