V2CN2负载过渡金属双原子电催化固氮的第一性原理研究

作者：曹勇; 朱雪婷; 盛威; 许英^*

来源：原子与分子物理学报, 2023, 40(06): 101-109.

DOI：10.19855/j.1000-0364.2023.062005

• 第一性原理计算
• 固氮
• 双原子催化
• 电催化

电催化剂固氮能够在温和条件下催化氮气还原制氨.本工作基于第一性原理计算，系统地探究了分散在二维V2CN2上过渡金属二聚体(Fe, Mo, Ru)形成的双原子催化剂用于电催化固氮的可行性.双原子的协同作用使氮气得到较好的活化.吉布斯自由能计算表明，在V2CN2负载双铁原子(Fe2@V2CN2)体系进行的催化反应过电位最低，仅为0.25 eV.进一步的分子动力学计算表明Fe2@V2CN2具有较好的结构稳定性，并且该体系能很好的抑制HER反应的发生.通过与Mo2@V2CN2,Ru2@V2CN2体系的比较可知，氮气分子的吸附构型以及HER反应的竞争对催化剂的选择影响很大.我们的计算能够为双原子催化剂的设计提供更多的依据.

• 单位
  湖南科技大学