摘要
电催化剂固氮能够在温和条件下催化氮气还原制氨.本工作基于第一性原理计算,系统地探究了分散在二维V2CN2上过渡金属二聚体(Fe, Mo, Ru)形成的双原子催化剂用于电催化固氮的可行性.双原子的协同作用使氮气得到较好的活化.吉布斯自由能计算表明,在V2CN2负载双铁原子(Fe2@V2CN2)体系进行的催化反应过电位最低,仅为0.25 eV.进一步的分子动力学计算表明Fe2@V2CN2具有较好的结构稳定性,并且该体系能很好的抑制HER反应的发生.通过与Mo2@V2CN2,Ru2@V2CN2体系的比较可知,氮气分子的吸附构型以及HER反应的竞争对催化剂的选择影响很大.我们的计算能够为双原子催化剂的设计提供更多的依据.
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