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摘要
CO2的过量排放造成了全球生态系统的失衡,如温室效应、海洋酸化和极端天气频发等.CO2作为一种储量丰富且可循环利用的碳一资源,利用光催化技术将其催化转化为包括一氧化碳和甲烷在内的碳氢燃料,为上述问题提供了一个很有前景的解决方案.纳米片作为典型的二维材料,其厚度一般低至100 nm.此外,二维材料具有较大的比表面积、可调谐的端基官能团、出色的光学性能以及较好的导电性和柔韧性,在光催化领域受到了广泛关注.在半导体材料中,钛酸镧(La2Ti2C7)具有优良的氧化还原能力和良好的稳定性和耐久性,但与其他半导体类似,La2Ti2O7的宽带隙性质决定了其只能利用波长较短的光,这极大地限制了其对太阳光的利用.为了增强光吸收能力,降低光生载流子的复合,本文通过溶剂热法在La2Ti2O7纳米片上负载薄层Ti3C2 MXene纳米片,设计制备了二维/二维(2D/2D)La2Ti2O7/Ti3C2 Mxene肖特基异质结复合材料,并用于增强光催化CO2还原性能.研究发现,当Ti3C2 MXene的负载量为3 wt％时,CO和CH4的产率是物理混合的La2Ti2O7和Ti3C2 MXene的4.6倍和11.4倍.飞秒瞬态吸收光谱和X射线光电子能谱结果表明,La2Ti2C7/Ti3C2 Mxene较好的光催化CO2还原反应性能归因于高效电荷载流子迁移率和两组分接触界面之间形成了肖特基异质结的协同作用.原位红外漫反射光谱观察到的反应中间产物、紫外光电子能谱计算得到的功函数和原子层级的密度泛函理论计算得到的吉布斯自由能和差分电荷密度揭示了该体系光催化CO2还原的机理、光催化反应的路径和产物选择性的由来.相比于单独的La2Ti2O7和物理混合的La2Ti2O7和Ti3C2 MXene,2D/2D La2Ti2O7/Ti3C2 Mxene肖特基异质结复合材料表现出增强的光催化CO2还原性能.引入Ti3C2 MXene形成平面间2D/2D的异质结结构可作为电荷转移通道并促进电荷的快速分离,形成的肖特基结能够有效地抑制光生电子的回流,同时降低了光催化CO2还原的反应势垒,最终促进了光催化CO2还原过程.综上,本文详细阐述了肖特基异质结构中光催化性能增强的机理机制,并为设计和制造用于转化和利用二氧化碳的光催化剂及其探究光催化转化机理提供借鉴.
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