摘要

研究了一系列由溶胶凝胶法制备的过渡金属助剂改性的Ca-Zr催化剂对甲醇与碳酸丙烯酯(PC)制备碳酸二甲酯(DMC)的低温反应性能的影响。反应结果表明,催化剂上DMC的选择性的顺序为Co-Ca-Zr>Cu-Ca-Zr> Ca-Zr>Fe-Ca-Zr>Ni-Ca-Zr>Zn-Ca-Zr。其中用Co改性的催化剂在温度为35℃、时间为2 h、甲醇与PC摩尔比为15、催化剂用量为4%的反应条件下,PC转化率可达84.3%,DMC的选择性可达94.5%。采用XRD、FT-IR、XPS、CO2-TPD等手段对催化剂的性质进行了表征。结果表明,增加催化剂的碱性位强度可以提高PC的转化率,而增加催化剂表面的总碱性位含量会降低DMC的选择性。Co改性的Ca-Zr催化剂具有最低的碱性位含量,最高的强碱性位点比例,因此具有最高的PC转化率和DMC选择性。