摘要
采用溶胶-凝胶法制备了不同Pr/Zr原子比的PrxZr1-xO2-δ催化剂用于催化氧化脱硝。结果表明,催化氧化脱硝效率随Pr原子比的增加而先提高后降低;当Pr/Zr原子比为5∶5时,在250℃下,最佳脱硝活性可达94.62%。采用SEM、N2吸附-脱附、XRD、XPS、H2-TPR和FT-IR对催化剂进行了表征。结果表明,活性最好的催化剂(Pr0.5Zr0.5O2-δ)具有“层状”形貌,表面孔隙多,比表面积大,孔体积分别为77.74 m2/g和0.66 cm3/g。此外,随着Pr原子的增加,晶相从c-ZrO2转变为Pr2Zr2O7。XPS和H2-TPR结果表明,表面化学吸附氧和表面Pr4+氧化物增加,Pr原子比的上升有利于产生氧空位(V?),有利于提高催化氧化脱硝效率。FT-IR表征结果表明,Pr0.5Zr0.5O2-δ固溶体具有较高的NO选择性,有利于NO的催化氧化。抗SO2和H2O毒性实验表明,5∶5的Pr/Zr原子比的催化剂具有更好的抗毒性。此外,利用IC分析吸收产物,结果表明,吸收液中的主要产物是NO2-和NO3-。
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