摘要
Zintl相Mg3(Sb,Bi)2基热电材料因在中低温区(27~500℃)表现出优异的热电性能而受到广泛关注。然而,由于Mg、Sb元素比较活泼,在长期高温服役下易与电极发生剧烈界面扩散反应,导致热电器件的性能和服役寿命衰减。因此,选择能有效阻挡元素剧烈互扩散并且具有低界面接触电阻率阻挡层材料至关重要。本研究首先利用热压工艺制备出300℃最高ZT~1.4的n型Mg3SbBi(Mg3.2SbBi0.996Se0.004)样品,然后采用Nb粉作为扩散阻挡层一步烧结制备Mg3SbBi/Nb/Mg3SbBi“三明治”结构样品,系统研究界面层的组成、微结构以及电阻随老化时间演变过程。加速老化实验(525℃/70 h; 525℃/170 h; 525℃/360 h)研究发现, Nb阻挡层中的Mg-Sb/Bi组分发生偏析,表面产生裂纹,抛光处理后界面连接完好,无裂纹和孔洞,界面扩散层厚度随老化时间延长缓慢增加至1.6μm。Nb/Mg3SbBi界面电阻率从初始的12.9μΩ·cm2增大到19.8、27.4和31.8μΩ·cm2,表明老化导致界面处元素发生微弱扩散,但Nb阻挡层仍呈现优异的阻挡性能。因此,在Mg3(Sb,Bi)2基热电材料体系中,选择界面扩散微弱且结构致密的Nb作为阻挡层材料,可以在确保连接可靠的同时有效阻挡Mg、Sb元素扩散,从而提升Mg3(Sb,Bi)2基器件的稳定性和可靠性,推动其在中温发电领域的应用。
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