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摘要
太阳能热化学制氢是太阳能利用有效途径，太阳能热化学两步循环通过载氧体的氧化还原反应实现间接分解水制氢，降低直接热解水温度并分步分离氢、氧产物，被广泛关注和研究。目前对于以CeO2/CeO2-δ氧化还原反应对为代表的太阳能热化学循环，系统热力学分析尚停留在能量分析层面，不可逆损失分布及原因仍需进一步探索与研究。本文通过对典型Ce基太阳能热化学循环进行不可逆性分析发现，Ce基太阳能热化学循环基于非化学计量比氧化还原特性，通过增加循环载氧体缓解工作在较低氧压下的真空泵机械损失。氧分压提升引入的循环载氧体增量，导致了高温还原与低温氧化切换过程中的较大加热、冷却不可逆损失，以及与这部分循环载氧体增量有关的辐射损失，严重降低了太阳能热化学制氢效率。降低这部分与氧分压有关的不可逆损失是提升非化学计量比太阳能热化学循环效率的关键。研究结果为太阳能热化学循环高效制氢提供了理论依据。
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