摘要
二氧化碳的过量排放引发了一系列的环境和能源问题.如何将CO2转化为我们生活所需的能源产品对于人类社会的发展具有重大意义.从能量输入和市场价值等方面考虑,利用电化学方法将CO2电还原为甲酸是一种较为理想且绿色的解决途径.本文设计合成了一系列具有类叶绿体多孔核壳结构的铋基催化剂(简写为CPBC-x)用于CO2电还原.在电催化过程中, CPBC-x外层的多孔碳可以将CO2富集并转移到催化中心Bi@Bi2O3中, Bi可以提供电子, Bi2O3可以转化为高活性的亚稳态,高效地将CO2电催化转化为甲酸.CPBC-x表现出很好的化学稳定性和优异的电催化活性,其中, CPBC-1在较宽的电位范围(-0.65~-1.0 V)内法拉第效率可以达到94%以上,其能量效率在-0.7 V下高达76.7%,是目前已报道的铋基材料中能量效率最高的.此外,这类催化剂具有良好的催化稳定性,能够保持高催化效率循环使用72 h以上.这一工作为新型CO2电还原催化剂的设计和制备提供了新思路.
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