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摘要
固态锂电池(SSLBs)因采用金属锂负极和固体电解质，具有提高能量密度和安全性的潜质。固体电解质作为固态锂电池的关键材料，对电池性能有重要影响。其中，聚合物-石榴石型复合固态电解质因结合了聚合物电解质的易加工性以及石榴石电解质的热稳定性和高离子电导率的优点，在固态电池规模化制造中具有良好的应用前景。然而，由于纳米固体电解质粉体的表面能高、与有机物的界面兼容性差，导致纳米锂镧锆氧颗粒在聚合物基体中容易发生团聚，进而导致复合电解质的离子电导率降低。本工作引入硅烷偶联剂3-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷(GPTMS)对Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 (LLZTO)的表面进行改性，旨在改善LLZTO颗粒在溶剂和聚合物基体中的分散性。LLZTO纳米颗粒表面的羟基与GPTMS分子反应形成共价键，在颗粒表面形成一层厚度约5 nm的GPTMS修饰层。GPTMS中具有亲脂性的环氧基团，使改性后的LLZTO纳米颗粒(LLZTO@GPTMS)在有机溶剂中均匀分散。粒度分布实验表明，LLZTO纳米颗粒的分散性与溶剂的极性呈正相关。采用均匀分散的LLZTO悬浮液，制备的PEO:LLZTO复合电解质的室温离子电导率可以达到2.31 × 10-4 S·cm-1。使用优化后的PEO:LLZTO@GPTMS电解质组装的锂对称电池以及以LiFePO4 (LFP)为正极、金属锂为负极的SSLBs均表现出更长的循环寿命。此外，GPTMS的修饰有助于LLZTO纳米颗粒在聚乙烯(Polyethylene，PE)隔膜上的均匀涂覆。采用LLZTO@GPTMS涂覆PE隔膜的LFP|Li电池比采用未修饰LLZTO涂覆PE隔膜的电池展现出更优异的循环稳定性。结果表明，GPTMS能够有效提高LLZTO纳米颗粒在有机溶剂和聚合物基质中的分散性，对其他有机-无机复合材料体系具有指导意义。
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