电催化CO_(2)还原耦合HCHO氧化反应系统促进污染物同步经济高效资源化转化(英文)

作者：吕旭东; 邵涛; 刘均炎; 叶萌; 刘升卫^*

来源：Acta Physico - Chimica Sinica, 2023, 1-12.

• 二氧化碳还原
• 甲醛氧化
• 耦合电化学系统
• 铜
• 氧化锰

传统电化学CO2还原(CO2RR)系统中阳极发生的水氧化半反应(WOR)具有动力学缓慢、过电位大、能耗高等缺点，限制了CO2RR系统的经济效益和应用。因此，本研究引入MnO2阳极进行甲醛氧化半反应(FOR)以代替WOR，构建了一种新型CO2RR/FOR耦合系统。与传统的CO2RR/WOR系统相比，在相同的施加电势下，CO2RR/FOR耦合系统的CO2RR电流密度和CO2RR产物的生成速率通常更具有优势。此外，在CO2RR/FOR耦合系统中，在合适的施加电势下，HCHO可以选择性地转化为HCOOH。具体来说，两电极CO2RR/FOR耦合系统中，在3.5 V的槽电压下，近90%的HCHO可以被去除，且HCHO会选择性转化为HCOOH，其转化率约为48%。更重要的是，在不同的工作电流下，FOR所需的电势比WOR所需的电势要小。在-10 mA·cm-2时，CO2RR/FOR耦合系统能降低约210 mV的槽电压，并且其能耗比单独的CO2RR系统和FOR系统的能耗之和降低45.13%。值得注意的是，当使用商业多晶硅太阳能电池作为电源时，在CO2RR/FOR耦合系统中的CO2RR电流密度、CO2RR产物的生成速率和HCHO到HCOOH的选择性仍然可以实现相当的改善。目前的工作将进一步推动研究开发新型的CO2RR耦合系统，以经济有效地将CO2和有机污染物同时转化为有价值的化学品。

• 单位
  中山大学; 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室