摘要
为科学评估处置场及核设施退役治理过程中的长期风险,需了解放射性核素在含水层复杂地质环境中的反应机制和迁移行为。本文通过室内静态批式法及动态原状土柱实验,开展了90Sr、137Cs、238Pu、241Am在饱和多孔介质细砂中的动态迁移转化过程研究,构建了核素在土壤及地下水环境中迁移的理论模型,利用实验手段解析了核素微界面不可逆吸附反应过程,计算了核素迁移浓度分布曲线。结果表明:静态实验90Sr吸附-解吸等温线并不完全重合,且二者之间存在一夹角φ(φ=32.38°),由亚平衡吸附理论可知,90Sr的吸附-解吸过程具有明显的不可逆性,其吸附作用以离子交换反应为主;137Cs、238Pu、241Am的吸附-解吸等温线近乎平行,表现出良好的吸附可逆性,3种核素以表面配合反应为主。对于90Sr,动态柱法非平衡吸附模式考虑了溶解相与吸附相之间的一级速率系数β,计算所得浓度分布曲线与实测浓度分布曲线吻合较好,通过拟合得到90Sr在含水层细砂介质中的分配系数为0.85 mL/g,β为0.16 h-1;137Cs、238Pu、241Am在平衡吸附、非平衡吸附两种模式下所得核素浓度分布曲线与实测曲线吻合均较好,拟合分配系数Kd依次为4.9×102、2.1×104、6.0×103 mL/g,表明核素在土壤介质中的吸附能力越强,其吸附-解吸速率越快,体系反应达到平衡的时间越短,平衡吸附模式与非平衡吸附模式拟合结果越接近。
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单位中国原子能科学研究院; 中国辐射防护研究院