摘要
采用自制氟化反应器,以NH4HF2为氟化剂,开展了不同反应温度、氟化剂过量比条件下NH4HF2氟化制备UF4工艺研究,实验获得了反应温度、NH4HF2过量比对氟化效率的影响规律,采用化学分析结合X射线粉晶衍射法对反应产物进行鉴定。研究结果表明:温度为573、673、823 K时,氟化产物中UF4含量随NH4HF2过量比的增加而逐渐增大,当温度为723、773 K时,氟化率随NH4HF2过量比的增加呈先增大后减小的趋势。温度为723 K、NH4HF2过量比为300%时,该反应氟化率最大,为92.53%。反应温度为573~823 K时,该氟化反应氟化产物中包括4NH4F·UF4、NH4F·3UF4、3NH4F·UO2F2、UO2F2、UF4 5种形式。采用热力学基本方程对氟化反应的反应热和反应平衡常数进行计算,计算结果表明,研究温度下NH4HF2氟化制备UF4反应为放热反应。