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摘要
以资源丰富的石墨片为原材料,通过简单的气相氧化处理制得羰基化石墨片,并发现羰基化石墨片可以高选择性催化丙烷氧化脱氢制丙烯:当丙烷转化率为12.4%时,丙烯的选择性高达73.9%,且副产物乙烯的选择性为13%。羰基化石墨片优良的烯烃选择性远超利用相同气相氧化处理的碳管,并且可以媲美目前催化性能最优的六方氮化硼材料。催化剂具有良好的稳定性,在505℃的反应温度下,经过48h的氧化脱氢反应测试后,催化剂性能无明显的衰减。多种表征技术表明:气相氧化处理不会破坏石墨片的结构,且保留了石墨自身的高温抗氧化性,而经过气相氧化处理羰基官能团的比例大幅度提高,羰基作为活性位与丙烷中的氢原子发生反应,自身形成羟基而丙烷则转换为丙烯,羟基在高温下与氧原子反应生成为羰基,从而完成催化剂的重生,继续下一个循环。这种发生在催化剂表面的可控催化方式,保证了丙烷氧化脱氢过程中选择性生成丙烯,避免了深度氧化。另外,石墨材料的来源广泛,成本低,作为催化剂可以极大地推动丙烷氧化脱氢的工业化。
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单位重质油国家重点实验室; 中国石油大学（华东）
