CeO2担载Cu纳米粒子电催化CO2还原产乙烯：CeO2不同暴露晶面对催化性能的影响(英文)

作者：楚森林; 李欣; Alex W.Robertson; 孙振宇^*

来源：Acta Physico - Chimica Sinica, 2021, 37(05): 201-208.

• 二氧化碳
• 电化学还原
• 乙烯
• 铜
• 二氧化铈
• 暴露晶面

化石燃料在未来几十年仍然是主要的能量来源,但是这种不可再生资源的燃烧释放出大量的CO2(主要的温室气体),空气中CO2的浓度每年仍然持续增加。使用间歇性可再生能源转化的电能驱动电化学CO2还原生成高附加值产品为其减排提供了一种有前景、CO2"零排放"的方法。本文通过利用Cu和不同形状的CeO2纳米晶之间的相互作用,即分别暴露(100)、(110)、(111)晶面的立方体、棒状和八面体CeO2,实现了对电化学CO2还原产乙烯的有效调控。研究发现,电化学CO2还原的选择性和活性与CeO2暴露的晶面密切相关,生成乙烯的法拉第效率和偏电流密度在1.00到1.15 V (相对于可逆氢电极)的施加电势范围内呈现出Cu/CeO2(111)<Cu/CeO2(100)<Cu/CeO2(110)的趋势。在H-型电解池中,以0.1 mol·L-1 KHCO3溶液为电解质,Cu/CeO2(110)电催化CO2还原的法拉第效率为56.7%,这与纯碳纸、CeO2(100)、CeO2(110)、CeO2(111)纳米颗粒上只发生析氢副反应形成了鲜明对比,并且Cu/CeO2(110)可在较温和的过电势下(1.13V)电催化CO2还原产乙烯,其法拉第效率达到39.1%,和文献报道的很多Cu-基材料的性能相当,而Cu/CeO2(100)与Cu/CeO2(111)产乙烯的法拉第效率分别为31.8%和29.6%。此外,经过6 h的持续电解后,乙烯的法拉第效率基本保持稳定。Cu/CeO2(110)还原CO2产乙烯的活性可能与CeO2(110)表面的亚稳态性质有关,其不仅能有效促进CO2的吸附,还能有效稳定Cu+,从而促进了CO2还原为乙烯。本工作为增强电化学CO2还原提供了晶面工程途径。

• 单位
  北京化工大学