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摘要
目的:核工业会产生大量的放射性废树脂,由于无法再生,需要对其进行安全减容处理。氧化裂解是一种经济、有效且安全的处理方法,但目前所使用的催化剂仅能降低裂解的温度,难以同时减少残渣量以达到进一步减容的目的。本文旨在探讨V2O5对废树脂氧化裂解的催化作用,期望在降低裂解温度的同时能减少裂解残渣量,并探究其催化机理。创新点:1.通过添加V2O5为催化剂,在降低废树脂裂解温度的同时,首次降低了裂解残渣量;2. V2O5的催化效果通过其酸性中心和氧化还原中心协同作用实现;3. V2O5有助于磺酸基团的低温脱除。方法:1.通过热重分析,发现V2O5对废树脂氧化裂解反应具有较好的催化作用(图1);2.通过X射线光电子能谱分析和元素分析,考察V2O5在反应过程中的作用效果及其与其他催化剂的区别(图3和4);3.通过对不同的催化剂进行H2-TPR、O2-TPD、CO2-TPD和NH3-TPD表征,探究V2O5的催化机理(图5～8)。结论:1. V2O5对废树脂的氧化裂解具有一定的促进作用,能同时降低裂解温度和裂解残渣量;2. V2O5能促进硫键的分解与转化,并能在低温下促进磺酸基团的脱除;3. V2O5的催化效果是通过其酸性中心和氧化还原中心协同作用实现的;在酸性中心吸附硫键的作用下,氧化还原中心破坏硫键结构。
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单位浙江大学; 化学工程联合国家重点实验室
