Pdn(n=1～4)团簇催化CO还原N2O的机理研究

作者：王永成; 吴琳瑜

来源：西北师范大学学报(自然科学版), 2020, 56(03): 68-76.

DOI：10.16783/j.cnki.nwnuz.2020.03.012

• N2O分解
• 密度泛函理论
• 4)团簇" name="keyword">Pdn(n=14)团簇

采用密度泛函理论(DFT)研究了Pdn(n=1～4)团簇催化N2O和CO的反应机理.该反应分两步进行:首先N2O在Pdn(n=1～4)团簇上还原并分解,形成活性氧并释放出N2;接着CO被氧化形成CO2.势能面分析表明,对于Pd2,Pd3和Pd4,CO的氧化是整个反应的决速步骤,其中Pd3团簇对N2O分解和CO氧化表现出高的催化活性,决速步骤的能垒仅为61.36 kJ·mol-1.NPA电荷分析表明,电子从Pdn(n=1～4)团簇转移到N2O促进了N-O键的解离,团簇的尺寸效应对反应具有很大的影响.这些结果丰富了我们对基于Pd基催化剂的N2O催化离解和CO氧化机理的理解.

• 单位
  西北师范大学; 化学化工学院