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摘要
可穿戴力敏传感材料（Wearable Force Sensitive Sensing Materials,WFSM）是指拥有自由变形能力、可实现人体不同部位穿戴,且能快速感应外界应力（包括压力、拉力、剪切力、扭曲力等）,并将其以电信号的形式收集、记录的一种柔性导电复合材料。目前WFSM的研究仍处于初步阶段,有关WFSM的结构与性能关系、应力传感机制以及理论体系的建立仍不明确;如何兼顾WFSM的可穿戴性能与力敏传感性能仍存在很大的挑战。本研究主要围绕WFSM的结构设计、导电网络构筑以及其力敏传感性能、穿戴性能的调控展开研究,为高性能WFSM的研究与应用提供理论基础。通过“三明治”结构的设计,实现了WFSM的高拉伸性以及高拉伸下的高灵敏度。利用溶胀-原位还原的方法,制备了具有“三明治”结构的银纳米粒子/石墨烯/热塑性聚氨酯（AgNPs/GE/TPU）导电复合材料;其中“三明治”结构外层为由GE和AgNPs协同网络构成的导电层,中间为高弹性的绝缘层。这种特殊的结构赋予了复合材料高达1.4×105S m-1的初始体积电导率以及1000%高拉伸性。在高拉伸下,GE桥接于AgNPs网络之间,保证了导电网络的连通。将AgNPs/GE/TPU导电复合材料应用于WFSM,材料表现出优异的应变响应、弯曲响应以及高拉伸下的高灵敏度（500%应变下灵敏度达476）和高的稳定性（50%拉伸下超过1000次循环）,并成功应用于不同手指弯曲、声带震动的检测。通过“微裂纹”结构设计,实现了WFSM在微形变下的超高灵敏度。利用银纳米线（AgNWs）与氧化石墨烯（GO）之间的氢键作用将二者杂化,再还原制得了类海胆状结构的AgNWs@还原氧化石墨烯（AgNWs@rGO）杂化颗粒;并成功制备了AgNWs@rGO/TPU导电复合材料。通过预拉伸在复合材料表面引入微裂纹,制备出低应变（1%）下高灵敏的WFSM。当AgNWs与GO用量比为4:1且预拉伸为10%时,WFSM在1%的应变范围内灵敏度高达20（Δε<0.3%）,1000（0.3%<Δε<0.5%）,和4000（0.8%<Δε<1%）。对其机理研究发现,1%拉伸下的电阻变化表现出的三个阶段分别为:第一段为堆叠的导电网络的相互滑移;第二段为杂化颗粒边缘AgNWs之间细微的滑移;第三阶段为裂纹出现引起的隧穿电阻变化。该WFSM可成功用于检测较小形变如脉搏跳动与物理震动等。通过“多维层级”结构设计,实现了动态环境下仍可精准检测的高灵敏度的压力传感材料。利用聚乙烯醇（PVA）与VHBTM弹性胶带之间的拉伸模量的巨大差异以及VHBTM的泊松效应,通过预拉伸获得具有多维层级结构（拉伸向微褶皱结构、垂直于拉伸向拱形结构）的AgNWs/PVA/VHBTM导电复合材料。由于微褶皱结构的存在,复合材料在拉伸时电阻变化表现出三段式,分别对应着接触电阻变化、褶皱伸展以及隧穿电阻变化;将复合材料与叉指电极组装进一步制备用于检测压力的WFSM。由于拱形结构的存在,WFSM表现出微小压力（0-220 Pa）下的超高灵敏度4.54 kPa-1,且该过程灵敏度与预拉伸程度无关、与使用过程中的拉伸状态也无关,表现出动态拉伸环境下依然可以稳定使用的潜能。此外,当压强超过220 Pa时,由于褶皱结构在压力下与电极接触面积的增加,WFSM依然表现出优秀传感性能。通过设计具有模量可调、自粘附特性的柔性基体,实现了高可穿戴性的WFSM的设计与制备。利用氢键相互作用及三价铁离子(Fe3+)的离子交联作用,制备了聚多巴胺/聚乙烯醇-Fe3+(PDA/PVA-Fe3+)柔性基体。该基体表现出很强的粘附性,对金属粘附强度可达30.2 kPa,对聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）基材的剪切和剥离强度分别可达44.1 kPa和61.3 N/m,对聚乳酸（PLA）基材的剪切和剥离强度分别为55.8 kPa和68.9N/m。同时该体系具有杨氏模量可调节的性能,因此将其与AgNPs复合制备的WFSM具有与皮肤相似的模量且具有很好的皮肤粘附性,表现出优异的可穿戴性。此外配合AgNWs网络在拉伸下的裂纹形貌,制备的WFSM具有高达2012的高灵敏度（20%拉伸下）,被成功应用于人体各部位的穿戴与传感研究。此外,该粘附性、模量可调的基体在低能耗、自锁定驱动材料的研制方面也被证明具有很好的应用前景。
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