摘要

甲烷水汽重整反应是目前工业制氢的主要过程之一,其中提升Ni基催化剂的抗积炭和抗烧结能力以及降低重整操作温度是该工艺的关键。通过将MoxC与Ni/Al2O3机械混合制备了MoxC-Ni/Al2O3双功能催化剂(MoxC-NiAl),即Ni解离CH4,MoxC活化H2O,同时耦合冷等离子体,系统地研究了MoxC助剂的加入对催化剂结构、等离子体放电性质(放电功率、有效电容)、催化性能的影响,并通过XRD、Raman、TEM等多种表征方法探究了催化剂的失活机制。研究表明,MoxC助剂的加入不仅有效促进金属Ni的再分散,提升催化剂的抗烧结能力,还提高了催化剂的有效电容和放电功率,有助于催化剂活性的提高。与传统Ni/Al2O3催化剂相比,无额外热源加热条件下,Mo2C-Ni/Al2O3催化剂在输入电压70 V下可实现CH4解离速率和H2O活化速率的匹配,在反应时间29 h内CH4转化率均保持在80%,展现出优异的催化稳定性。该研究工作实现了在冷等离子体和催化协同作用下CH4、H2O等分子的高效活化及速率匹配,为甲烷水蒸气高效重整制氢过程提供了一种可行途径。