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摘要
随着能源危机和环境问题的日益突出,人们对可再生能源的开发和利用越来越关注.其中,通过能源转换技术,如光催化、电催化或光(电)催化析氢反应、析氧反应、固氮反应和二氧化碳还原反应等,将清洁、丰富的太阳能和电能转化为化学能是解决能源和环境问题的有效策略之一.能源转换技术实现实际应用的关键在于催化剂的活性、稳定性、选择性和成本等,然而目前催化反应大多采用生产成本高的贵金属基催化剂.因此,亟需开发高效、低成本的非贵金属基催化剂来替代贵金属催化剂.单原子催化剂由于可最大限度地利用结构可控、位置明确的金属活性位点,在多相催化中得到了广泛应用.近年来人们发现,通过单个金属原子与氮配位构建的氮配位单原子催化剂表现出有趣的物理、光学和电子性质,其在光催化和电催化领域的应用研究发展迅速.尽管已经有了大量的相关文献报道,但目前有关氮配位单原子催化剂活性位点的内在光催化和电催化性能的调节原理和催化机理的研究尚不充分.本文综述了近年氮配位的单原子催化剂的合成方法和检测技术,总结了氮配位的单原子催化剂在光催化和电催化领域(如光催化或电催化水裂解、二氧化碳还原及固氮等)的应用,结合高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、原位红外光谱、原位X射线吸收近边结构谱、第一性原理计算结果以及催化剂在光电催化转化反应中的性能,从单原子配位本征电子结构、活性位点及载体作用等角度,详细讨论了氮配位单原子催化剂真实活性位及作用机制,深度分析了氮原子配位的单原子催化的反应路径与机理,阐明表面活性位点的微观结构特性,进而为开发新型高效单原子光催化剂提供更多的科学依据.最后,总结了目前氮配位单原子光及电催化剂研究面临的机遇与挑战,并对未来发展进行了展望.深度理解催化剂的构效关系,提高金属单原子活性位点含量及本征活性,对催化剂活性中心局域原子和电子结构进行精准设计与构建,将有助于单原子催化剂走出实验室,进而实现实际应用.
