摘要
实验采用激光拉曼和X射线粉末衍射(PXRD)在253 K,常压条件下对甲烷水合物的分解过程分别进行了原位测量。研究发现,位于表层的甲烷水合物在前30~50 min内发生分解并生成Ⅰh冰相,随后表层冰相对内层水合物相的包覆引起了"自保护"效应的产生并导致甲烷水合物分解速率显著降低。分解过程中,甲烷在水合物大小笼中的含量之比始终保持在3.2左右,同时水合物晶面特征峰峰面积也按照相同的曲线下降,表明甲烷水合物以晶胞为单位进行整体分解。Ⅰh冰的各个晶面特征峰峰面积差异化的增长曲线表明形成的Ⅰh冰相倾向于片状生长,有助于在水合物表面生成一层冰膜,进而产生"自保护"效应。
-
单位中国科学院; 中国科学院广州能源研究所