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摘要
贵金属纳米团簇作为原子和纳米颗粒的中间形态,表现出特殊的电子结构和优异的催化性能.目前,这类纳米团簇通常通过湿化学法合成,其表面常被配体所钝化,而通过浸渍法合成的贵金属纳米团簇通常表现出较宽的尺寸分布.本研究以钯为例,发展了基于浸渍法精准合成尺寸介于0.9和2.9 nm、无表面配体的贵金属纳米团簇的新范式.该方法关键在于采用二氧化硅纳米胶囊为纳米反应器并引入非贵金属竞争吸附离子,从而达到严格控制贵金属纳米团簇成核和生长的目的,因此具有操作便利、合成可放大及纳米团簇尺寸精准可调等优势.钯纳米团簇在醇氧化-Knoevenagel缩合连续反应中表现出显著的尺寸效应,其中1.3 nm的钯纳米团簇具有最优的催化活性.这一新颖的合成策略为贵金属纳米团簇型催化剂的开发提供了新思路,为实验室级高品质纳米团簇催化剂的规模应用提供了可行方案.
