贵金属中毒对Cu-SSZ-13分子筛NH_3-SCR性能的影响

作者：薛森; 丁文庆; 韩学旺; 曹贺贺; 张燕; 余运波; 单玉龙^*; 单文坡^*

来源：能源环境保护, 2023, 37(06): 36-42.

DOI：10.20078/j.eep.20230402

• 铂
• 钯
• Cu-SSZ-13
• NH_3-SCR
• 贵金属中毒
• 水热老化

柴油车排放的氮氧化物(NOx)对我国大气污染具有重要贡献。NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)是目前柴油车广泛采用的NOx净化技术，而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH3-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NOx排放控制。在柴油车后处理系统中，氧化催化剂的贵金属迁移会造成Cu-SSZ-13催化剂中毒，进而影响其活性和选择性等性能。本研究系统考察了不同贵金属种类和富集浓度对Cu-SSZ-13催化剂性能的影响，以及水热老化对贵金属中毒的再生作用。当贵金属中毒达到一定程度时，Cu-SSZ-13的催化性能(尤其是高温活性)会受到较大影响；水热老化会一定程度恢复贵金属中毒催化剂的NOx净化性能，但可以促进副产物N2O的生成；贵金属Pt和Pd对Cu-SSZ-13活性影响程度和中毒机制相似。XRD(X射线衍射)、N2物理吸附表征结果表明，贵金属对Cu-SSZ-13的结构影响不大，但会轻微降低催化剂的比表面积和孔容；通过NH3氧化和NO氧化实验可知，贵金属会促进副反应的发生，额外消耗NH3-SCR体系中的还原剂NH3,从而降低Cu-SSZ-13的NOx净化性能。本研究有助于理解贵金属对Cu-SSZ-13催化剂的中毒作用及其机制。

• 单位
  南昌大学; 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室; 中国科学院; 化学化工学院; 中国科学院城市环境研究所; 潍柴动力股份有限公司